1、第2 9 卷第6 期2023年11月文章编号：10 0 8-5548(2 0 2 3)0 6-0 115-10中国粉体技术CHINA POWDER SCIENCE AND TECHNOLOGY放射性气溶胶同时荷电-凝并模型的开发Vol.29 No.6Nov.2023doi:10.13732/j.issn.1008-5548.2023.06.011齐志超，王辉，孙晓晖，陈巧艳，于溯源2（1.中国核电工程有限公司，北京10 0 8 40；2.清华大学能源与动力工程系，北京10 0 0 8 4）摘要：放射性气溶胶发生衰变时会引起表面电荷累积，带电颗粒间发生静电相互作用，影响气溶胶的演化和迁移。为了探
2、究颗粒荷电对气溶胶凝并行为的影响，从气溶胶荷电一凝并机制出发，建立完整的荷电-凝并双变量群平衡方程，使用分区法和单元平均技术数值求解。开发适用于放射性气溶胶发生的荷电-凝并行为的计算模型，使用近似解析方法和经典实验进行验证分析。结果表明：荷电-凝并模型能够准确预测与放射性气溶胶同时发生的荷电一凝并行为，对颗粒荷电对凝并动力学行为的直接影响进行阐释。关键词：放射性气溶胶；荷电-凝并模型；双变量群平衡方程；分区法中图分类号：TB44；T L36 4引用格式：齐志超，王辉，孙晓晖，等放射性气溶胶同时荷电-凝并模型的开发J中国粉体技术，2 0 2 3，2 9（6)：115-12 4.QI Z C,WA
3、NG H,SUN X H,et al.Development of simultaneous charging and coagulation model for radioactive aerosolsJ.China Powder Science and Technology,2023,29(6):115-124.Abstract:The decay of radioactive aerosols leads to the accumulation of surface charges and the occurrence of electrostaticinteractions among
4、 charged particles,thereby influencing the evolution and migration of aerosols.To study the impact of particlecharging on condensation behavior,a comprehensive charging-coagulation kinetic equation was formulated.Subsequently,thebivariate group balance equation was discretized and numerically solved
5、 using the sectional method and cell average technology.Acomputational code was developed and validated through comparison with approximate analytical solutions and classical experi-ments.The results show that the simultaneous charging-coagulation model is capable to accurately predict the simultane
6、ous char-ging-coagulation behavior of radioactive aerosols and elucidate the direct effect of particle charging on the coagulation behavior.Keywords:radioactive aerosol;charging-coagulation model;bivariate population balance equation;sectional method核电厂发生严重事故后，大量的放射性裂变产物以气溶胶的形式释放在安全壳内,并可能通过安全壳缝隙泄漏、安
7、全壳隔离失效等方式释放到大气中污染环境1-2。核电厂放射性气溶胶的迁移特性与热力学现象成为近年来的研究热点，王辉等3研究了毛细通道内气溶胶的沉积与滞留现象,结果表明毛细通道有利于阻碍气溶胶泄漏。陈君岩等4探究了亚微米级气溶胶聚并对重力沉降行为的影响,聚并后的大颗粒有更快的重力沉降速率。Han等5研究了微米级颗粒的热泳沉积效应，不同的温度梯度文献标志码：ADevelopment of simultaneouscharging-coagulation model for radioactive aerosolsQI Zhichao,WANG Huil,SUN Xiaohui,CHEN Qiaoya
8、n,YU Suyuan?(1.China Nuclear Power Engineering Co.,Ltd.,Beijing 100840,China;2.Department of Energy and Power Engineering,Tsinghua University,Beijing 100084,China)收稿日期：2 0 2 3-0 6-0 2，修回日期：2 0 2 3-0 9-0 6。基金项目：国家重点研发计划项目，编号：2 0 2 0 YFB1901401。第一作者简介：齐志超（1999）,男，硕士研究生，研究方向为反应堆安全分析。E-mail：t h u 2 0 17
9、 q z c 16 3.c o m。通信作者简介：王辉（198 6），男，高级工程师，研究方向为反应堆安全分析。E-mail：w a n g h u i a c n p e.c c。116场对热泳沉积速率的影响显著。王竞弘等6、Li等7 阐释了高温高湿环境下气溶胶的吸湿增长行为。田林涛8 研究了安全壳源项气溶胶的喷淋去除特性，相比自然沉积，喷淋是一种十分有效的气溶胶去除手段。然而，在涉及核事故放射性气溶胶的传输模型中，荷电现象经常被忽略，颗粒带电的重要性尚未达成共识9-1。本研究中开发了一个适用于核电厂严重事故下安全壳内放射性气溶胶荷电-凝并的数值计算模型,以研究颗粒荷电和凝并行为之间的相互影
10、响。大量研究表明，放射性气溶胶可以自发地积累电荷，并且表现出与非放射性气溶胶明显不同的行为12-16。放射性气溶胶首先通过发射、射线在自身留存一定数量的正电荷，每次衰变使颗粒带1个正电荷，每次衰变带12 0 个正电荷，这一过程称为自荷电。这些高能射线在空气中沉积能量从而电离出空气离子，正、负离子在扩散作用下附着到颗粒表面。通常情况下，负离子表现出比正离子更强的流动性，不对称的流动性使颗粒电荷进一步发生改变，这一过程称为扩散荷电。现有研究表明，颗粒表面积累的电荷量主要受颗粒的放射性活度、衰变留存电荷数、颗粒尺寸、离子电离率和离子流动性差异等的影响。考虑到静电相互作用改变了微小颗粒间的作用力,电荷
11、会显著影响颗粒的凝并行为17-19。气溶胶的放射性可以提高或降低凝并率，这取决于颗粒尺寸和电荷的分布形式。现有的理论和实验大多关注气溶胶带电后的凝并演化，认为气溶胶荷电和凝并先后发生，假设荷电时尺寸分布恒定，并在凝并时不考虑荷电。在真实的事故条件下，放射性是持续的，气溶胶的荷电和凝并行为同时发生并互相影响，特别是当颗粒荷电时间尺度与凝并的时间尺度相当甚至更长时，忽略同时效应会增加预测结果的不确定性(2 0。目前同时考虑荷电-凝并效应的尝试包括：Alonso 等2 1-2 开发了解析和数值方法来估计单电荷和中性颗粒尺寸随时间的变化,并进行了相关实验。Oron等2 3开发了分区方法来预测同时荷电-
12、凝并行为，没有考虑放射性自荷电，且公式形式过于复杂，不适合数值计算。Kim等2 0 使用的分区方法更加简洁,但考虑的机制并不完整。Sharma 等2 4 使用对数正态矩方法对高温纳米颗粒的同时荷电-凝并进行了计算，计算效率高，但在精度和放射性气溶胶适用性方面有局限。结合已有的研究成果和实际计算需求，本文中基于分区法开发并验证了适用于放射性多分散气溶胶同时荷电-凝并计算的程序。工程意义在于为评估荷电对放射性气溶胶的凝并迁移特性的影响和在工程计算中忽略放射性荷电这一假设的准确性提供参考，此外也为放射性气溶胶的去除机制（如静电除尘）提供了新的思路。1模型开发1.1荷电一凝并方程颗粒体积和带电量9是描
13、述放射性气溶胶的2 个关键参数。放射性气溶胶演化研究的关键在于准确预测颗粒的尺寸和电荷分布随时间的变化。在求解颗粒演化方程的过程中，的连续分布使数值求解困难，本文中采用的分区法的思想就是将和进行二维分区处理。图1所示为尺寸-电荷二维分区及单元平均方法示意图，将和划分在具有代表性的分区节点上，基于此将连续方程离散。基于Clement等14所述的放射性气溶胶荷电过程，可以通过以下方程描述荷电引起的离子和颗粒数量浓度的演化：(1)dtdn_-n.EBi.jN.j-enn.+ENm:+g+mENmi,dtdN.dtIcharging中国粉体技术dn=-n.EBtN.,-annn.+ZNlm:+b,=.
14、j-in+N;,j-1-i.jn_ N,j-i+i.jn_Ns,j+n(N,j-m-Ni,j),第2 9卷(2)(3)第6 期式中：n+、n-分别为正、负离子数量浓度；N为粒子数密度；i.j、i；分别为正、负离子与颗粒的附着系数；re为离子间再结合系数；为颗粒放射性活度；I为电离率系数；9b为背景电离率；为平均留存电荷数。齐志超，等：放射性气溶胶同时荷电-凝并模型的开发x,=(v,+Vi)/2分区节点yr(q,tqj)/2117颗粒V+2(5)Xi-1,j+1i,j+1(x,）.i-1,ji-1,j-1图1尺寸-电荷二维分区及单元平均方法示意图Fig.1 Two-dimensional dis
15、cretization of size-charge and CAT method凝并引起的颗粒浓度演化通过双变量群平衡方程（bivariate population balance equations，BVPBE）给出2 3;dN.jdt采用分区法离散方程，如公式（4），将Kumar 等2 5提出的单元平均技术（cell average technology，CAT)扩展到二维双变量情形,利用到BVPBE的离散上。该技术的特点是同时保留了颗粒的数量和质量特征，比以往的分区方法具有更高的精度。如图1所示，在单元（x；i+1，y;y i+1）中，首先计算该单元内颗粒总数量生成率Bi，和总体积生成
16、率V.，计算公式为80Bi.,=2-80D;u+xm+80ImV二式中：8 为狄拉克函数；K为凝并核函数。定义单元内生成颗粒的平均体积计算公式为根据生成颗粒的数量和平均质量，保证守恒的前提下将数量和质量分配到邻近的4个节点上，BVPBE被离散公式为dNdtcoagulation式中：入、入；为分配系数；H为辅助函数；Di，为单元内颗粒的消失率。1,j+1y)i+1,ji.j-1t+1,j-1Nr.yNij-ydo,-EJ,Ki,-,jiyN.Ne.ydo o20,0+*mi+180=Bi-1,jAr(xi-1-xi-1)+Bi.jA(x,)+Bi,A;(x,)H(x;-x,)+Bi,jA,(x
17、,)H(x,-x,)+Bi+1,jA;(xi)H(xi+1-i1)+D;,j,Di.,=-Z E Kil.j.Ni,Ni.y o(4)Im122i,;=Vi,/Bi j。-Nm,jl.m,j-j,jNi,j-yNm.(x,+xm)(6)(7)(8)118由同种电荷相互排斥引起的静电分散作用也在本研究的考虑范围内：=-M,N.jqZqZN.,dtlelectrostatic式中M为颗粒的机械迁移率17 综合考虑以上效应，得到同时荷电和凝并方程如下：dN+dtdtIcharging给定初始离子浓度以及初始颗粒尺寸-电荷分布，联立求解方程（1）、（2）、（10）就可以得到各自随时间的演化。根据模型的
18、涵盖范围，本模型适用于放射性气溶胶的荷电、凝并2 种机制，以及空间均匀分布气溶胶随时间的演化计算。1.2数值求解程序编写Python程序计算模型中各个系数，输人初始条件后使用变系数常微分方程（VODE）求解器向后差分（BDF)方法隐式求解微分方程组（1）、（2）、（10）。设定电荷网格为线性网格，体积网格任意，计算时间和步长可变。2模型验证和结果分析采用放射性颗粒电荷测量和放射性电荷中和器获得的测量结果来验证模型的准确性。2.1放射性荷电模拟Yeh等12 对放射性18 Au气溶胶进行了荷电实验,测量了粒径为0.53m的3种放射性活度下的初始单分散气溶胶的平均电荷。图2 所示为18 Au气溶胶平
19、均电荷和电荷分布。由图可知，平均电荷随时间迅速增长，达到峰值后缓慢下降至稳定，理论计算值与实验值一致性大。气溶胶从最初带中性电荷到整体带正电，同时电荷分布逐渐展平，在图中显示为分布曲线向右下方移动，最终的稳态电荷与高斯分布很近似。16-0.47 0 计算值=0.2 10 计算值-0.077计算值实验值（Yeh等人，197 6)1224.2840Yeh等13对放射性2 38 Pu0，气溶胶进行了荷电实验，测量了粒径为0.96 m的初始单分散气溶胶的电荷。假设每次衰变平均留存电荷=9,气溶胶初始不带电，图3所示为2 38 Pu0，气溶胶电荷分布。由图可知,在极短的时间内，电荷分布会出现双峰甚至多峰
20、,这是由较大的留存的电荷数引起的。随后，大约2.5s内电荷分布达到了稳态，相比于上述1 8 Au气溶胶的荷电情况，稳态电荷分布的不对称性更加显著，小于平均电荷的粒子数相对较多，会出现少数带大量正电荷的粒子。此时的高斯分布无法很好地描述实际电荷分布。中国粉体技术dN80dtIcoagulation0.200.150.10N0.05050100时间/s(a)平均电荷图2 18 Au气溶胶平均电荷和电荷分布Fig.2Average charge and charge distribution of 1 Au第2 9卷(9)dN(10)dtIdispersion1=0.47s-1J=12.15G201
21、3.425150200*t200s稳态高斯近似250-10-50(b)电荷分布510电荷/e152025第6 期Gensdarmes等15对放射性137 Cs气溶胶进行了荷电实验。图4所示为137 Cs气溶胶平均电荷和电荷分布。高离子电离率(Exp1)和低离子电离率(Exp2)环境下测量时间分别为第2 50 0 s和第10 6 0 s。在Exp1环境下放射性颗粒电荷迅速累积达到稳态,并且与初始电荷近似,此时扩散荷电占主导。Exp2环境下颗粒电荷累积时间更长，稳态电荷向正电荷方向偏移量更大，此时扩散荷电相比于自荷电的主导优势减弱。2.01.51.00.50-0.51.0-1.52.0-2.510
22、-1计算值和实验值的一致性表明，计算模型能够准确描述扩散荷电和自荷电之间的竞争,并精准地预测了放射性颗粒的电荷分布。2.2荷电-凝并模拟采用Alonso 等2 1-2 针对纳米级非放射性颗粒的荷电-凝并动力学开展的数值计算和实验进行模型验证。2.2.1近似解析方法验证为了得到近似的解析模型，做出以下假设：1)纳米颗粒的荷电概率很低，大部分颗粒是电中性的；2)纳米颗粒最多带1个电荷,且带正、负电颗粒浓度相当；3)颗粒间凝并核函数为常数；4)荷电是对称的，也就是正、负离子具有相同的迁移特性；5)正、负离子浓度在整个过程中保持不变；6)忽略带电颗粒在壁面上的损失。对于初始单分散气溶胶的凝并过程，不带
23、电颗粒浓度的演化规律公式为带电颗粒浓度演化近似解公式为齐志超，等：放射性气溶胶同时荷电一凝并模型的开发0.5J=4.0470.4G230.510.30.2NP0.10-10图3238PuO,气溶胶电荷分布Fig.3 Charge distribution of 238PuO,d-0.82 m一模型计算值n1.2810-2s-1oGensdarmes实验值Exp.2:q=7.110ms*lExp.1:q,=3.71081101时间/s(a)平均电荷图4137 Cs气溶胶平均电荷和电荷分布Fig.4 Average charge and charge distribution of 137 CsN
24、(0)(0.5kKN(0)-1Ni,o(t)=(1+0.5tKN(0)i+1119=0.1st=0.2 s t 2.5 s*稳态高斯近似50电荷/e0.200.160.12NP0.080.04m3s-l0102103510410-1015-5(b)电荷分布20电荷/eExp.1计算值wExp.2计算值Exp.1实验值Exp.2实验值0510(11)120中国粉体技术第2 9卷V;,o(t)1-exp(-n,-it)。B.-1li,o(t)1-exp(-n_i,+1t)。i,+1式中：t为时间。数值计算过程中,设定体积网格为线性V,=iV（V，是初始单个颗粒体积），颗粒初始单分散且不带电（d=2
25、mm,N(0)=101sm，n（0)=2 10 13m3）。图5所示为不带电和带电颗粒浓度随时间的变化。由图可知，不带电的初始颗粒在凝并和扩散荷电的作用下不断减少；而较大的不带电颗粒随时间不断增多,并且颗粒体积越大，出现的时间越晚，在第3s时尚未出现大颗粒多于小颗粒的情况。带电的初始颗粒在很短的时间内在荷电作用下迅速增多，随后在凝并作用下缓慢减少，说明相比于纳米颗粒的凝并过程，荷电过程的时间尺度更小，但没有小到可以忽略，也就说明考虑荷电和凝并的同时效应是有必要的。数值模型和解析解具有很好的一致性，能够可靠地预测颗粒的电荷和尺寸演化。1110-1=310-2i=510-310-410-510-6
26、02.2.2放射性中和器实验验证Alonso等2 1测量了在不同停留时间时通过2 41Am放射性中和器的纳米颗粒的尺寸分布，,实验结果被用于验证数值模型。实验中初始颗粒被认为是不带电的，尺寸分布被假定为对数正态分布式中：d为粒径；dg为数量中值粒径；。为几何标准偏差，根据测量结果拟合得到。实验中通过改变通过中和器的气溶胶载气流速来改变颗粒的停留时间，从而改变出口处的粒径分布和荷电水平。数值计算过程中，设定对于粒径范围2 2 0 m，等距划分为8 1个粒径网格。图6 所示为2 种不同初始分布下颗粒尺寸分布的演化。由图可知，在2 种条件下，颗粒尺寸分布均随着时间呈右移、展平的趋势，显示了明显的凝并
27、现象。此外，可以看到实验分布比理论分布窄，特别是在停留时间较长时。Alonso 等2 1认为可能造成这一现象的原因是理论计算中忽略了颗粒因静电分散或沉积效应而在壁面上的损失，较小的颗粒实际上比大颗粒的损失率更高，所以导致理论过度预测了小颗粒的浓度。2.2.3假设条件验证在对Alonso等实验结果进行理论计算时，保留了解析模型第1）、2）、5）、6)条假设，下面对以上假设的合理性进行验证。(12)(13)110-210-310-410-5i-710-6一数值解10-7-解析解10-810-90.51.0时间/s(a)不带电图5不带电和带电颗粒浓度随时间的变化Fig.5 Evolution of
28、uncharged and charged particle concentrationNexpl-no.1 ln(d/dgN(ln d)=/2lng=3i=51.52.0=7一数值解解析解2.53.000.51.0时间/s(b)带电1.52.02.53.0(14)第6 期齐志超，等：放射性气溶胶同时荷电-凝并模型的开发1213.0rdg,(0)=3.8nm0,(0)1.172.5N(0)=31015m(puDp/(N/N)p2.01.51.00.502图7 所示为不同颗粒浓度、电荷随时间的变化。由图可知，颗粒的荷电概率很低，约有质量分数为3%的颗粒经过中和器后会带电荷，由于扩散附着到颗粒表面
29、的离子数几乎可以忽略，因此假设1)和5）被满足。由于负离子具有较高的流动性，因此带负电的颗粒比带正电的多。此外，将颗粒最大电荷数设置为3,计算得到颗粒电荷分布随时间的变化。由于纳米颗粒与离子的多次碰撞概率更小,因此带大电荷的颗粒数较少，且大多数颗粒不带电。正离子更低的流动性导致带电量大于1的正电颗粒远小于负电颗粒。因此，假设2)中认为颗粒最多带1个电荷基本满足，且带正电颗粒数小于带负电颗粒数。1*t=0.106d.g(0)=3.8 nm9,(0)=1.170.(0)=1.17Ototal10-1N(0)=3x1015m3(O)N/O)N10-210-30在模型中加入静电分散作用项来评估静电分散
30、对颗粒演化的影响，图8 所示为静电分散对颗粒演化的影响。由图可知，静电分散在本实验计算中几乎没有影响，这是因为本实验中颗粒的荷电比例太小，由同种电荷间库伦斥力导致的颗粒损失可以忽略，因此假设6)中由静电分散造成的壁面损失可以忽略。在计算中发现,改变模型参数（如增大离子附着系数、增加初始颗粒数、增加初始离子浓度、增大正负离子流动性差异等）能显著提高颗粒的荷电水平，此时由静电分散造成的颗粒损失更加显著。图9所示为不同参数对荷电水平的影响。由图可知，Gunn26推荐的离子附着系数更大，颗粒荷电比例更高；图9（b）、（c）说明在一定范围内增大初始颗粒数、初始离子浓度能增大颗粒和离子的碰撞概率，从而增加
31、荷电比例；图9（d)在固定.的前提下增大_和.的比例实际上是增大了离子的附着系数，导致荷电比例增加。此外，增大正、负粒子流动性的差异会导致带正、负电荷的颗粒数差异增大。d.,(0)5.5nm实验计算t/s2.09.(0)1.23N(0)=51015m0.106Cpu)p/(NNUp*0.3181.50.9541.00.50510d,/nm(a)3.8 nm图6 不同初始分布下颗粒尺寸分布的演化Fig.6 Evolution of particle size distributions in different initial conditionsdg(0)=3.8 nmN(0)=3x1015m
32、310-1q1(ON/O)Nq=+110-210-30.20.4时间/s(a)颗粒浓度演化图7 颗粒浓度、电荷随时间的变化Fig.7 Evolution of particle concentration and charge distribution实验计算t/s0.106*0.318*0.95425d./nm(b)5.5 nm10.60.810#0.318t=0.9541.03210电荷/e(b）颗粒电荷分布演化20123122图10 所示为不同离子附着系数对颗粒演化的影响。由图可知，Gunn模型系数更大,扩散荷电增强的同时，由静电分散导致的颗粒损失显著增加。从粒径分布曲线可以看到,Gun
33、n模型得到的粒径分布更窄，小颗粒由于更大的迁移率更快地损失。在时间为0.954s内，粒径为4 5nm的颗粒质量分数增大,更加符合图6(a)中所示的实验数据。通过与Alonso等开展的数值模拟和实验进行对比验证，表明本研究中提出的数值模型可以作为模拟带电气溶胶的同时荷电-凝并行为的合理选择。事实上，该模型可以适用于更广的范围，如适用于颗粒的任何粒径分布、任何颗粒及电荷量范围、任何活度的放射性气溶胶、任何荷电及凝并时间尺度等等。中国粉体技术1.01.6无静电分散0.9静电分散0.8(O)N/ON0.70.60.5d.,(0)3.8m9(0)1.170.4N(0)=3x1015m0.300.980.
34、960.940.920.901.000.95N(0)=3x101sm3u./u=1.435t=1.0s0.90109第2 9卷无静电分散t=0.954s静电分散1.2Cpu)p/NIN)p0.80.400.20.4时间/s(a)颗粒浓度演化图8 静电分散对颗粒演化的影响Fig.8Effect of dispersion on particle evolution0.950.9670.90n(0)=21013m30.919u./=1.435t-1.0s0.85Alonsof211Gunm/26)离子附着系数模型(a)不同离子附着系数模型10101011n4,.(0)(c)初始离子浓度图9不同参数
35、对荷电水平的影响Fig.9Effect of different parameters on charge level0.610120.8101310141.02101110/210131014101510161017101810191020(b)不同初始颗粒数0.9500.925(0)N/)0-0.9000.8750.8500.8251.01.52.02.53.03.54.0(d)负离子流动性/正离子流动性5d,/nm(b)粒径分布N(0)N(0)=3x1015m*3n(0)=2x1013 m-3t-1.0s10第6 期1.00.8(O)N/(O)N0.60.40.203结论本文中基于所建立
36、的同时荷电-凝并理论以及分区法和单元平均技术数值求解了放射性气溶胶的同时荷电-凝并问题。模型准确性经过了分析解和经典实验验证，适用于核电厂严重事故下安全壳内放射性气溶胶的荷电-凝并动力学研究。此外，由于放射性物质的管制以及气溶胶测量技术上的困难，目前国内外还没有可供参考的放射性气溶胶同时荷电-凝并的测量实验，因此本研究为填补这一方面的空白提供了参考和依据。本模型目前只涵盖颗粒荷电-凝并机制的作用过程，未来将继续探究颗粒荷电和成核、生长、沉积、去除等机制的相互作用。此外，分区法在求解群平衡方程时面临着计算成本较高的问题，未来将探究更加高效且保留良好精度的计算方法。参考文献(References)
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42、m0.20.4时间/s(a)颗粒浓度演化图10 不同离子附着系数对颗粒演化的影响Fig.10 Effect of different ion attachment coefficient on particle evolution1231.60.80.400.60.8离子附着系数模型AlonsoGunn1.025d/nmP(b)粒径分布101248 田林涛安全壳内源项气溶胶去除特性实验研究D哈尔滨：哈尔滨工程大学，2 0 2 0.TIAN L T.Experimental study on aerosol removal characteristics of source term in co
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